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碳捕获是实现CO₂分离回收和综合利用的有效途径，对于实现碳达峰碳中和目标以及制备高纯CO₂具有重要意义。2021年7月16日，由浙江大学杭州国际科创中心作为主要完成单位，科创中心崔希利研究员作为共同第一作者的工作“Self-assembled iron-containing mordenite monolith for carbon dioxide sieving”在线发表在国际期刊Science上。该工作研发出一种高机械强度的自成型铁掺杂分子筛，用于二氧化碳的高效捕集和分离，该材料具有厘米级尺寸，有望实现高效、低成本的二氧化碳工业级分离，这对于吸附分离材料和技术的发展具有重要的科学意义和应用价值。这是该团队及合作者继2016年5月之后第二次在Science杂志上发表吸附分离方向的学术论文。

二氧化碳高效捕集与利用

二氧化碳高效捕集与利用是降低CO₂排放、实现分离回收和综合利用的有效途径，对于实现碳达峰和碳中和具有重要意义。相对于化学吸收剂和吸附剂来说，基于物理吸附剂的吸附分离技术具有成本低、操作简单、吸附剂循环使用便捷且耗能低等优点，此外，吸附分离技术可制备高纯度CO₂，有利于下游CO₂的转化和利用。对于烟道气净化（分离CO₂/N₂）、天然气净化（分离CO₂/CH₄）等典型碳捕集过程，如何构筑兼具较高分离选择性和吸附容量的吸附剂一直存在挑战。

整体柱微量铁掺杂分子筛材料

图2. 铁掺杂分子筛Fe-MOR(n)孔道结构示意图

分子筛材料广泛用于工业生产中，其中丝光沸石沿c轴方向具有一维12元环孔道，平均孔径为6.25 Å，但对于动力学直径接近气体的高效分离，如CO₂、N₂和CH₄分子的动力学直径分别为3.3 Å、3.64 Å和3.8 Å，仍存在巨大的挑战。通常采用后修饰方法能够一定程度上提高吸附剂的选择性，但吸附容量却大大降低。针对以上问题，该文章报道了一种无粘结剂自成型的铁掺杂的丝光沸石Fe-MOR(n)。在丝光沸石的孔道中引入铁氧物种，构建了“小孔口、大孔腔”的吸附通道，即在丝光沸石的结构中，每几个到每几百个结构单元中只引入一个铁氧物种 (图2)。该材料出釜即为厘米级，且具有能满足成型吸附剂所需的机械强度。

优异吸附分离性能

该吸附剂应用于碳捕集时，具有明显优势：1）Fe-MOR(0.25)样品表现出创纪录的CO₂体积吸附容量，在298 K和1 bar条件下，CO₂吸附量为219 cm³ cm^-3，同时具备最高的CO₂/N₂和CO₂/CH₄分离选择性；2）该材料表现出优异的抗水汽能力，分离能力不受水汽影响，在干气和湿气的条件下均表现出良好的循环复用性；3）Fe-MOR(0.25)能快速吸附-脱附CO₂。Aspen Adsorption流程模拟表明，在中试规模的真空变压吸附(VSA)分离CO₂/N₂(15/85)和CO₂/CH₄(50/50)的过程中，Fe-MOR(0.25)不仅能高回收率地获得高纯CO₂气体，还表现出低能耗，优于传统吸附材料。

图3. 不同吸附剂在298K的CO₂吸附容量和分离选择性比较

该研究成果不仅从科学上解决了分子筛孔窗口的精准调控和整体柱分子筛的合成问题，而且也为实际工业吸附分离技术提供了廉价易得稳定的工业可行性材料。

第一排左五为崔希利研究员

该项研究得到了国家自然科学基金(22072065、21136005、U1662107、21938011和21725603)、浙江省自然科学基金(LR20B060001)等的资助。南京工业大学化工学院周瑜教授、浙江大学杭州国际科创中心青年人才卓越计划入选者崔希利研究员等为本论文的共同第一作者。浙江大学邢华斌教授、南京工业大学王军教授和新加坡国立大学颜宁教授为本论文的通讯作者。

论文DOI：10.1126/science.aax5776

论文链接：https://science.sciencemag.org/content/373/6552/315